废水深度净化已成为工业废水达标排放与资源化利用的关键环节，对高效净水催化剂的需求日益迫切。臭氧催化氧化等高级氧化工艺通过产生活性氧物种降解有机污染物，这些多相催化工艺的净化效率在很大程度上取决于催化剂的多尺度结构设计，既需在宏-介观尺度上实现力学强度与传质效率的协同，又需在原子尺度上构建高活性催化位点。然而，现有的传统催化剂如粉末催化剂活性位点暴露充分但力学强度不足、难以循环再生，或如负载型催化剂结构稳定性良好但传质受限、催化效率偏低，都难以在多尺度层面实现催化剂的精准设计。如何解决多尺度调控设计的难题以同时兼顾高反应活性、循环稳定性与活性组分利用率，是水处理催化剂领域长期以来的核心挑战。
针对上述问题和挑战，清华大学航院以及力学与工程交叉研究院李晓雁教授课题组和环境学院张潇源副教授课题组提出了以曲面拓扑为核心的锰单原子催化剂（Mn-ISAs@AAF）设计策略，融合仿生拓扑设计、陶瓷增材制造技术和高级氧化催化位点构建等多种学科方法，实现了宏观结构与原子级活性位点的协同调控，用于高效污水深度处理过程。团队从海星骨骼和人骨小梁汲取结构灵感，设计了兼具连续曲面特征与高连通孔道的三周期极小曲面结构（TPMS，含gyroid、IWP等拓扑）和调幅分解随机双连续结构（Spinodoid，含各向同性、各向异性等拓扑）两类曲面点阵催化剂结构。利用高精度数字光处理（DLP）技术3D打印氧化铝陶瓷骨架，并经脱脂烧结和超声化学沉积在骨架表面均匀负载了原子级分散的Mn-N4单原子活性位点，构建了多尺度协同的Mn-ISAs@AAF催化剂（图1、图2）。
图1.仿生曲面点阵陶瓷催化剂的制备流程
图2.仿生曲面点阵陶瓷催化剂的结构表征
力学测试表明，曲面点阵结构可有效降低应力集中，其烧结后的压缩强度可达54.7 MPa，为传统球形催化剂的22.1倍（图3），其断裂韧性可达2.51MPa·m1/2，从而确保了点阵催化剂结构的完整性和功能性。计算流体力学（CFD）模拟表明，曲面点阵相比方形结构具有更高的界面剪切速率和更低的渗透率，可通过延长污染物停留时间并提高与催化剂表面活性组分的接触以促进传质过程（图3）。催化降解测试表明，Mn-ISAs@Spinodoid的归一化反应动力学常数为传统球形催化剂的4.56倍，草酸去除率超95%，经多次连续循环后催化活性保持稳定（图4），其催化机理为Mn-N4位点经关键中间体HO3•加速了羟基自由基（•OH）的生成（图5）。该点阵催化剂在催化效率与活性组分含量的对比图中占据了此前粉末与负载型催化剂均未能覆盖的性能区间，为高效净水催化剂的多尺度协同设计提供了普适性策略。此外，该点阵催化剂具有优异的力学性能和催化活性，且锰原子能够充分锚定在点阵孔道表面，使得该点阵催化剂能够被重复利用。
图3.仿生曲面点阵陶瓷催化剂的力学性能与传质特性
图4.仿生曲面点阵陶瓷催化剂的催化性能与循环稳定性
图5.仿生曲面点阵陶瓷催化剂的催化机理
相关研究成果以“仿生点阵催化剂实现高效净水：兼顾反应活性、可重复利用性与催化组分利用率”（Bioinspired architected catalyst for efficient water purification: Bridgingreactivity, reusability and catalytic component utilization）为题，于8月5日发表在《科学进展》（Science Advances）上。
李晓雁教授和张潇源副教授为本文的共同通讯作者；环境学院直博生周锡睿和航院及力学与工程交叉研究院直博生章宋衍为论文共同第一作者。航院及力学与工程交叉研究院副教授张璇和2025届博士毕业生邢汉峥、环境学院教授黄霞和2026届博士毕业生晏妮等也参与了该研究工作。
该研究得到了国家自然科学基金委杰出青年科学基金项目、国家自然科学基金委面上项目、重大研究计划集成项目的资助。
论文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aeb0624
来源：清华大学，https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/127613.htm
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